Защита диссертации на соискание ученой степени доктора химических наук
Защита состоится 19 марта 2009 года на заседании диссертационного совета Д 002.109.01 в Институте геохимии и аналитической химии
им. В.И. Вернадского РАН по адресу: 119991, Москва, ул. Косыгина, 19.
Жуйков Борис Леонидович
Газохимические методы и их применение для исследования свойств новых элементов и получения радионуклидов
02.00.14
химические науки
Д 002.109.01
Учреждение Российской академии наук Ордена Ленина и Ордена Октябрьской революции Институт геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского РАН (ГЕОХИ РАН)
119991, г. Москва, ул. Косыгина, дом 19
Тел.: (499) 137-14-84)
E-mail: kubrakova@geokhi.ru
Предполагаемая дата защиты диссертации – 19 марта 2009 года
Скачать Автореферат (doc)
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность темы
В последние десятилетия в радиохимии широко используют газохимические методы разделения элементов, основанные на их переходе из газовой в конденсированную фазу (в твердую или в жидкую). В частности, применяют изотермическую хроматографию, термохроматографию, т.е. разделение летучих соединений с использованием температурного градиента, и селективную возгонку компонентов из их смесей. В этих процессах используют различные газы-носители и, соответственно, различные летучие формы элементов: элементарное состояние, оксиды, хлориды, фториды, соединения с органическими веществами, подразумевая прежде всего механизм физической адсорбции.
Методы разделения элементов, связанные с химическими реакциями при переходе из газовой фазы в конденсированную, развиты в меньшей степени, хотя химическое взаимодействие с материалом колонки весьма существенно, особенно в радиохимии, где разделяемые вещества часто находятся в ультрамикроколичествах. Систематическое экспериментальное и теоретическое изучение этих процессов важно для решения различных задач, имеющих как фундаментальное, так и прикладное значение: исследование новых элементов, выделение изотопов в состоянии «без носителя» из мишеней, облученных на ускорителе, химическая переработка образцов с целью снижения предела обнаружения при активационном анализе.
Особый интерес представляет изучение химии новых элементов, получаемых на пучке тяжелых ионов, так как касается фундаментальных вопросов строения Периодической системы. Газохроматографические и термохроматографические исследования хлоридов, которые проводились И.И.Зварой и сотрудниками еще с 60-х годов прошлого века, сыграли большую роль в открытии элемента 104 – резерфордия (Rf) и экспериментальном обосновании его принадлежности к IV группе. Результаты этих исследований также имели важное значение для ядерной физики, так как они способствовали раскрытию новых закономерностей спонтанного деления ядер. В последнее время интерес к химии новых элементов еще более возрос в связи с идеей о так называемых «релятивистских эффектах» и предсказанием особенностей химического поведения тяжелых элементов. Релятивистские эффекты могут привести к изменению порядка заполнения электронных оболочек, что отразится на химических свойствах, в частности, резерфордия и хассия (элемента 108), и на р- и d-характере трансактиноидных элементов и их соединений.
Другое возможное направление использования газохимических и других высокотемпературных методов – химическое выделение радионуклидов из облученных мишеней, получаемых в ядерных реакциях на ускорителях. В некоторых случаях решение этой задачи требует особых подходов. Так, при получении радионуклидов на пучке протонов средних энергий (100-800 МэВ) радиохимическая переработка чрезвычайно сложна вследствие образования большого числа изотопов различных элементов, а также значительной массы мишени. Высокотемпературные методы разделения элементов перспективны для решения этих задач, в частности, при получении таких важных радионуклидов, как стронций-82 (используется как генератор короткоживущего рубидия-82 в позитронно-эмиссионной томографии), селен-72 (генератор мышьяка-72), кадмий-109 и др.
Получение и химическое выделение радионуклидов, синтезируемых на протонном пучке ускорителя, имеет не только прикладное значение, но также важно в решении фундаментальных вопросов ядерной физики, например, для изучения процесса образования в ядерных реакциях высокоспиновых ядерных изомеров.
Еще одно направление, которое также связано с методическим подходом, основанным на возгонке радионуклидов в элементарной форме и в виде оксидов, состоит в выделении ряда благородных и редких элементов из природных образцов сложного состава с целью их анализа.
В диссертацию включены работы, проведенные автором в Лаборатории радиоизотопного комплекса Института ядерных исследований РАН, а также работы, выполненные им ранее в Лаборатории ядерных реакций Объединенного института ядерных исследований.
Цель и задачи работы
Целью работы состояла в разработке основ газохимических методов разделения большой части элементов Периодической системы Д.И.Менделеева, а также в применении разработанных методов для решения различных фундаментальных и прикладных задач.
Задачи работы состояли в следующем:
1. Экспериментальное и теоретическое изучение закономерностей газовой термохроматографии и возможностей разделения элементов, в первую очередь, возгоняемых в элементарной или оксидной формах, с использованием химического взаимодействия разделяемых элементов на поверхности.
2. Определение летучести резерфордия, особенностей проявления его p- и d-характера, а также выяснение роли релятивистских эффектов.
3. Разработка высокоселективного, максимально экспрессного метода выделения из продуктов ядерных реакций летучего тетраоксида хассия и детектирования его α-распада и спонтанного деления.
4. Разработка методов и на их основе высокопроизводительной технологии получения медицинского радионуклида стронция-82 при облучении мишени металлического рубидия протонами на ускорителях средних энергий (порядка 100 МэВ), включая создание установки для облучения мишеней на пучке ускорителя, разработку конструкции мишени и радиохимической методики выделения стронция-82 в состоянии «без носителя» из материала мишени, а также создание генератора рубидия-82 для диагностики с применением позитронно-эмиссионной томографии.
5. Разработка методов получения радионуклидов селена-72 и кадмия-109, включающих облучение мишеней арсенида галлия и металлического индия на пучке протонов средних энергий, с последующим газохимическим выделением указанных радионуклидов из мишеней.
6. Исследование возможности получения на пучке протонов средних энергий медицинских радионуклидов: палладия-103, германия-68, олова-117м, меди-64 и др.
7. Установление с помощью радиохимических методов закономерностей образования ядерных изомеров на протонах средних энергий (500 МэВ и ниже).
8. Выявление возможностей концентрирования благородных металлов, возгоняемых в токе воздуха из природных образцов разного состава, с целью их активационного определения или промышленного извлечения благородных металлов.
Добавить 